Electrodi za graphene zenye uwazi na kunyoosha

Nyenzo zenye sura mbili, kama vile graphene, zinavutia kwa matumizi ya kawaida ya semicondukta na programu mpya katika vifaa vya elektroniki vinavyonyumbulika. Walakini, nguvu ya juu ya mkazo wa graphene husababisha kuvunjika kwa mkazo wa chini, na kuifanya iwe changamoto kuchukua fursa ya sifa zake za kielektroniki katika vifaa vya elektroniki vinavyoweza kunyooshwa. Ili kuwezesha utendakazi bora unaotegemea matatizo ya vikondakta vya graphene uwazi, tuliunda graphene nanoscroll kati ya safu za grafiti zilizopangwa kwa rafu, zinazojulikana kama safu nyingi za kusongesha za graphene/graphene (MGGs). Chini ya mkazo, baadhi ya vitabu vya kusogeza viliunganisha vikoa vilivyogawanyika vya graphene ili kudumisha mtandao wa utoboaji uliowezesha upitishaji bora katika matatizo ya juu. Trilayer MGGs zinazoungwa mkono kwenye elastomers zilibakiza 65% ya utendakazi wao wa asili kwa shida ya 100%, ambayo ni sawa na mwelekeo wa mtiririko wa sasa, ambapo filamu za trilayer za graphene bila nanoscroll zilibakiza 25% tu ya uchezaji wao wa kuanzia. Transistor ya kaboni inayoweza kunyooshwa iliyobuniwa kwa kutumia MGG kama elektrodi ilionyesha upitishaji wa >90% na kubakiza 60% ya pato lake la sasa kwa mvuto wa 120% (sambamba na mwelekeo wa usafirishaji wa chaji). Transistors hizi za kaboni zote zinazoweza kunyooka na uwazi zinaweza kuwezesha optoelectronics za kisasa zinazoweza kunyooshwa.
Elektroniki zinazoonekana kwa uwazi ni eneo linalokua ambalo lina matumizi muhimu katika mifumo ya hali ya juu iliyojumuishwa (1, 2) na pia uwezo wa kuunganishwa na optoelectronics inayoweza kunyooshwa (3, 4) ili kutoa roboti na maonyesho laini ya kisasa. Graphene inaonyesha sifa zinazohitajika sana za unene wa atomiki, uwazi wa juu, na upitishaji wa hali ya juu, lakini utekelezaji wake katika programu zinazoweza kunyooshwa umezuiwa na tabia yake ya kupasuka kwa aina ndogo. Kushinda mapungufu ya kiufundi ya graphene kunaweza kuwezesha utendakazi mpya katika vifaa vya uwazi vinavyoweza kunyooshwa.
Sifa za kipekee za graphene huifanya kuwa mgombea mwenye nguvu kwa kizazi kijacho cha elektrodi za uwazi za uwazi (5, 6). Ikilinganishwa na kondakta inayotumika zaidi ya uwazi, oksidi ya bati ya indium [ITO; 100 ohms/mraba (sq) kwa uwazi wa 90% ], graphene ya monolayer iliyokuzwa na uwekaji wa mvuke wa kemikali (CVD) ina mchanganyiko sawa wa upinzani wa karatasi (125 ohms/sq) na uwazi (97.4%) (5). Kwa kuongezea, filamu za graphene zina unyumbufu wa ajabu ikilinganishwa na ITO (7). Kwa mfano, kwenye substrate ya plastiki, mwenendo wake unaweza kubakizwa hata kwa eneo la kupinda la mkunjo mdogo wa 0.8 mm (8). Ili kuboresha zaidi utendakazi wake wa umeme kama kondakta anayenyumbulika kwa uwazi, kazi za awali zimetengeneza nyenzo za mseto za graphene zenye nanowires za fedha zenye sura moja (1D) au nanotubes za kaboni (CNTs) (9–11). Zaidi ya hayo, graphene imetumika kama elektrodi kwa semikondukta za muundo wa kihetero-mchanganyiko (kama vile wingi wa 2D Si, 1D nanowires/nanotubes, na nukta za 0D quantum ) (12), transistors zinazonyumbulika, seli za jua, na diodi zinazotoa mwanga (LEDs) (13) -23).
Ingawa graphene imeonyesha matokeo ya kuahidi kwa vifaa vya elektroniki vinavyonyumbulika, utumiaji wake katika vifaa vya elektroniki vya kunyoosha umepunguzwa na sifa zake za kiufundi (17, 24, 25); graphene ina ugumu wa ndani ya ndege wa 340 N/m na moduli ya Young ya 0.5 TPa ( 26). Mtandao dhabiti wa kaboni-kaboni hautoi njia zozote za uondoaji wa nishati kwa shida inayotumika na kwa hivyo hupasuka kwa urahisi chini ya shida ya 5%. Kwa mfano, graphene ya CVD iliyohamishiwa kwenye polydimethylsiloxane (PDMS) substrate elastic inaweza tu kudumisha conductivity yake chini ya 6% matatizo (8). Hesabu za kinadharia zinaonyesha kuwa kuporomoka na kuingiliana kati ya tabaka tofauti kunapaswa kupunguza sana ugumu (26). Kwa kuweka graphene kwenye tabaka nyingi, inaripotiwa kuwa graphene hii ya bi- au trilayer inaweza kunyooshwa hadi 30% ya shida, ikionyesha mabadiliko ya upinzani mara 13 ndogo kuliko ile ya monolayer graphene (27). Walakini, uwezo huu wa kunyoosha bado ni duni kwa waendeshaji wa c wa hali ya juu wa kunyoosha (28, 29).
Transistors ni muhimu katika programu zinazoweza kunyooshwa kwa sababu zinawezesha usomaji wa kisasa wa sensor na uchambuzi wa ishara (30, 31). Transistors kwenye PDMS zilizo na graphene ya safu nyingi kama elektroni chanzo/mifereji ya maji na nyenzo za chaneli zinaweza kudumisha utendakazi wa umeme hadi 5% ya matatizo (32), ambayo ni kwa kiasi kikubwa chini ya kiwango cha chini kinachohitajika (~50%) kwa vitambuzi vinavyovaliwa vya ufuatiliaji wa afya na ngozi ya kielektroniki ( 33, 34). Hivi majuzi, mbinu ya graphene kirigami imechunguzwa, na transistor iliyowekwa na elektroliti kioevu inaweza kunyooshwa hadi 240% (35). Walakini, njia hii inahitaji graphene iliyosimamishwa, ambayo inachanganya mchakato wa utengenezaji.
Hapa, tunafikia vifaa vinavyoweza kunyooshwa sana kwa kuunganisha kusongesha kwa graphene (urefu wa ~ 1 hadi 20 μm, upana wa ~ 0.1 hadi 1 μm, na urefu wa nm ~ 10 hadi 100) kati ya safu za graphene. Tunakisia kuwa kusongesha hivi kwa graphene kunaweza kutoa njia tendaji za kuziba nyufa kwenye laha za graphene, hivyo basi kudumisha upitishaji wa juu chini ya matatizo. Vitabu vya graphene havihitaji usanisi au mchakato wa ziada; wao hutengenezwa kwa kawaida wakati wa utaratibu wa uhamisho wa mvua. Kwa kutumia safu nyingi za safu za G/G (graphene/graphene) (MGGs) elektrodi zinazoweza kunyooshwa za graphene (chanzo/mfereji wa maji na lango) na CNTs zinazopitisha halvledare, tuliweza kuonyesha transistors za kaboni zote zenye uwazi na kunyooka sana, ambazo zinaweza kunyoshwa hadi 120. % matatizo (sambamba na mwelekeo wa usafiri wa malipo) na kuhifadhi 60% ya pato lao la awali la sasa. Hii ndiyo transistor ya uwazi yenye uwazi zaidi ya kaboni hadi sasa, na inatoa mkondo wa kutosha kuendesha LED isokaboni.
Ili kuwezesha elektrodi za grafiti zinazoweza kutandazwa katika eneo kubwa, tulichagua graphene iliyokua kwa CVD kwenye karatasi ya Cu. Foili ya Cu ilisimamishwa katikati ya bomba la quartz la CVD ili kuruhusu ukuaji wa graphene pande zote mbili, na kutengeneza miundo ya G/Cu/G . Ili kuhamisha graphene, kwanza tulizungusha safu nyembamba ya poli (methyl methacrylate) (PMMA) ili kulinda upande mmoja wa graphene, ambayo tuliiita topside graphene (kinyume chake kwa upande mwingine wa graphene), na baadaye, filamu nzima (PMMA/top graphene/Cu/graphene ya chini) ililowekwa kwenye (NH4)2S2O8 suluhisho ili kuondoa karatasi ya Cu. Graphine ya upande wa chini isiyo na mipako ya PMMA bila shaka itakuwa na nyufa na kasoro zinazoruhusu mchoro kupenya (36, 37). Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 1A, chini ya athari ya mvutano wa uso, vikoa vya grafiti vilivyotolewa vilikunjwa hadi kwenye misonjo na baadaye kuambatishwa kwenye filamu iliyobaki ya top-G/PMMA. Visongeo vya top-G/G vinaweza kuhamishiwa kwenye substrate yoyote, kama vile SiO2/Si, kioo, au polima laini. Kurudia mchakato huu wa uhamishaji mara kadhaa kwenye substrate sawa hutoa miundo ya MGG.
(A) Mchoro wa kimkakati wa utaratibu wa utengenezaji wa MGG kama elektrodi inayoweza kunyooshwa. Wakati wa uhamishaji wa graphene, graphene ya upande wa nyuma kwenye karatasi ya Cu ilivunjwa kwa mipaka na kasoro, ikakunjwa hadi katika maumbo ya kiholela, na kuunganishwa vyema kwenye filamu za juu, na kutengeneza nanoscroll. Katuni ya nne inaonyesha muundo wa MGG uliowekwa. (B na C) Tabia za TEM za azimio la juu za MGG ya safu moja, inayozingatia grafiti ya safu moja (B) na eneo la kusogeza (C), mtawalia. Kipengele cha (B) ni picha ya ukuzaji wa chini inayoonyesha mofolojia ya jumla ya MGG za safu moja kwenye gridi ya TEM. Vipengee vya (C) ni wasifu wa ukubwa unaochukuliwa pamoja na visanduku vya mstatili vilivyoonyeshwa kwenye picha, ambapo umbali kati ya ndege za atomiki ni 0.34 na 0.41 nm. (D ) Wigo wa EEL wa Carbon K-edge wenye sifa bainishi za vilele vya π* na σ* vilivyoandikwa. (E) Picha ya Sehemu ya AFM ya safu ya kusogeza ya G/G ya safu moja na wasifu wa urefu pamoja na mstari wa vitone vya manjano. (F hadi I) Maikroskopu ya macho na taswira ya AFM ya trilayer G bila (F na H) na yenye kusogeza (G na I) kwenye substrates za SiO2/Si zenye unene wa nm 300, mtawalia. Hati za kukunjwa na mikunjo wakilishi ziliwekewa lebo ili kuonyesha tofauti zao.
Ili kuthibitisha kuwa kusongesha ni graphene asilia, tulifanya hadubini ya elektroni ya msongo wa juu (TEM) na tafiti za upotezaji wa nishati ya elektroni (EEL) kwenye miundo ya kusogeza ya juu-G/G ya safu moja. Mchoro wa 1B unaonyesha muundo wa hexagonal wa grafiti ya safu moja, na kipengee cha kuingiza ni mofolojia ya jumla ya filamu iliyofunikwa kwenye shimo moja la kaboni la gridi ya TEM. Graphine ya monolayer inaenea zaidi ya gridi ya taifa, na baadhi ya flakes ya graphene mbele ya safu nyingi za pete za hexagonal huonekana (Mchoro 1 B). Kwa kuvuta ndani ya kitabu cha kibinafsi (Mchoro 1C), tuliona idadi kubwa ya pindo za kimiani za graphene, na nafasi ya kimiani katika anuwai ya 0.34 hadi 0.41 nm. Vipimo hivi vinapendekeza kwamba flakes zimekunjwa kwa nasibu na si grafiti kamili, ambayo ina nafasi ya kimiani ya 0.34 nm katika safu ya safu ya "ABAB". Kielelezo cha 1D kinaonyesha wigo wa EEL ya kaboni K, ambapo kilele cha 285 eV hutoka kwenye obiti π* na nyingine karibu 290 eV ni kutokana na mpito wa obiti σ*. Inaweza kuonekana kuwa uunganisho wa sp2 hutawala katika muundo huu, na kuthibitisha kuwa vitabu vya kusongesha vina mchoro wa hali ya juu.
Picha za hadubini ya macho na hadubini ya nguvu ya atomiki (AFM) hutoa ufahamu katika usambazaji wa graphene nanoscroll katika MGGs (Mchoro 1, E hadi G, na tini. S1 na S2). Vitabu husambazwa kwa nasibu juu ya uso, na msongamano wao wa ndani ya ndege huongezeka sawia na idadi ya safu zilizopangwa. Vitabu vingi vya kusongesha vimeunganishwa katika vifundo na vinaonyesha urefu usio na muundo katika safu ya nm 10 hadi 100. Wana urefu wa 1 hadi 20 μm na upana wa 0.1 hadi 1 μm, kulingana na ukubwa wa flakes zao za awali za graphene. Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro wa 1 (H na I), vitabu vya kukunjwa vina saizi kubwa zaidi kuliko mikunjo, na kusababisha kiolesura kisichokuwa sawa kati ya tabaka za graphene.
Ili kupima sifa za umeme, tulipanga filamu za graphene zenye au bila miundo ya kusogeza na kuweka safu katika vipande vya upana wa 300-μm na urefu wa 2000-μm kwa kutumia picha ya picha. Upinzani wa-probe mbili kama kipengele cha matatizo ulipimwa chini ya hali ya mazingira. Uwepo wa gombo ulipunguza upinzani wa graphene ya monolayer kwa 80% na kupungua kwa 2.2% tu kwa upitishaji (mtini S4). Hii inathibitisha kwamba nanoscrolls, ambazo zina wiani wa juu wa sasa hadi 5 × 107 A/cm2 (38, 39), hutoa mchango mzuri sana wa umeme kwa MGGs. Miongoni mwa mono-, bi-, na trilayer graphene wazi na MGGs, trilayer MGG ina conductance bora na uwazi wa karibu 90%. Ili kulinganisha na vyanzo vingine vya graphene iliyoripotiwa katika fasihi, pia tulipima upinzani wa karatasi nne za uchunguzi ( tini. S5 ) na tukaorodhesha kama kazi ya upitishaji katika 550 nm ( tini. S6 ) katika Mtini. 2 A. MGG inaonyesha kulinganishwa au upitishaji wa juu zaidi na uwazi kuliko graphene iliyorundikwa bandia na oksidi ya graphene iliyopunguzwa (RGO) (6, 8, 18). Kumbuka kuwa upinzani wa laha ya grafiti isiyo na rangi iliyopangwa kwa safu nyingi kutoka kwa fasihi ni ya juu kidogo kuliko ile ya MGG yetu, labda kwa sababu ya hali zao za ukuaji ambazo hazijaboreshwa na mbinu ya uhamishaji .
(A) Upinzani wa karatasi nne za uchunguzi dhidi ya upitishaji kwa 550 nm kwa aina kadhaa za graphene, ambapo miraba nyeusi inaashiria mono-, bi-, na trilayer MGGs; duru nyekundu na pembetatu za bluu zinalingana na graphene isiyo na rangi nyingi iliyokuzwa kwenye Cu na Ni kutoka kwa masomo ya Li et al. (6) na Kim et al. (8), mtawalia, na baadaye kuhamishiwa kwenye SiO2/Si au quartz; na pembetatu za kijani ni maadili ya RGO katika viwango tofauti vya kupunguza kutoka kwa utafiti wa Bonaccorso et al. ( 18). (B na C) Mabadiliko ya upinzani ya kawaida ya MGG za mono-, bi- na trilayer na G kama kazi ya perpendicular (B) na sambamba (C) matatizo kwa mwelekeo wa mtiririko wa sasa. (D) Mabadiliko ya upinzani ya kawaida ya bilayer G (nyekundu) na MGG (nyeusi) chini ya shida ya mzunguko wa kupakia hadi 50% ya matatizo ya perpendicular. (E) Mabadiliko ya kawaida ya upinzani wa trilayer G (nyekundu) na MGG (nyeusi) chini ya shida ya mzunguko wa kupakia hadi 90% ya matatizo ya sambamba. (F) Mabadiliko ya kawaida ya uwezo wa mono-, bi- na trilayer G na bi- na trilayer MGGs kama functio n ya matatizo. Kipengele cha kuingiza ni muundo wa capacitor, ambapo substrate ya polymer ni SEBS na safu ya dielectric ya polymer ni SEBS 2-μm-nene.
Ili kutathmini utendakazi unaotegemea matatizo ya MGG, tulihamisha graphene kwenye thermoplastic elastomer styrene-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) substrates (~2 cm upana na ~ 5 cm urefu), na conductivity ilipimwa kama substrate kunyoosha. (angalia Nyenzo na Mbinu) wote perpendicular na sambamba na mwelekeo wa mtiririko wa sasa (Mchoro 2, B na C). Tabia ya umeme inayotegemea matatizo iliboreshwa kwa kuingizwa kwa nanoscroll na kuongezeka kwa idadi ya tabaka za graphene. Kwa mfano, wakati shida ni perpendicular kwa mtiririko wa sasa, kwa graphene ya monolayer, kuongeza ya vitabu iliongeza matatizo katika kuvunjika kwa umeme kutoka 5 hadi 70%. Ustahimilivu wa matatizo ya graphene ya trilayer pia umeboreshwa kwa kiasi kikubwa ikilinganishwa na graphene ya monolayer. Na nanoscrolls, kwa shida ya 100% ya perpendicular, upinzani wa muundo wa trilayer MGG uliongezeka tu kwa 50%, kwa kulinganisha na 300% kwa trilayer graphene bila vitabu. Mabadiliko ya upinzani chini ya mzigo wa mzigo wa mzunguko yalichunguzwa. Kwa kulinganisha (Kielelezo 2D), upinzani wa filamu ya bilayer graphene uliongezeka takriban mara 7.5 baada ya mizunguko ya ~ 700 kwa 50% ya matatizo ya perpendicular na kuendelea kuongezeka kwa shida katika kila mzunguko. Kwa upande mwingine, upinzani wa bilayer MGG uliongezeka tu kuhusu mara 2.5 baada ya mzunguko wa ~ 700. Ikitumia hadi 90% matatizo kando ya mwelekeo sambamba, upinzani wa trilayer graphene uliongezeka ~ mara 100 baada ya mizunguko 1000, ambapo ni ~ mara 8 tu katika MGG ya trilayer (Mchoro 2E). Matokeo ya baiskeli yanaonyeshwa kwenye mtini. S7. Ongezeko la kasi la upinzani kando ya mwelekeo wa shida sambamba ni kwa sababu mwelekeo wa nyufa ni sawa na mwelekeo wa mtiririko wa sasa. Kupotoka kwa upinzani wakati wa upakiaji na upakuaji wa mzigo ni kutokana na urejesho wa viscoelastic wa substrate ya SEBS elastomer. Upinzani thabiti zaidi wa vipande vya MGG wakati wa baiskeli ni kwa sababu ya uwepo wa vitabu vikubwa ambavyo vinaweza kuziba sehemu zilizopasuka za graphene (kama inavyopitiwa na AFM), kusaidia kudumisha njia ya kupaka. Hali hii ya kudumisha upitishaji hewa kwa njia ya utoboaji imeripotiwa hapo awali kwa chuma kilichopasuka au filamu za semiconductor kwenye substrates za elastomer (40, 41).
Ili kutathmini filamu hizi zinazotegemea graphene kama elektroni za lango katika vifaa vinavyoweza kunyooshwa, tulifunika safu ya graphene kwa safu ya dielectri ya SEBS (unene wa 2 μm) na kufuatilia mabadiliko ya uwezo wa dielectric kama kazi ya matatizo (ona Mtini. 2F na Nyenzo za Ziada kwa maelezo). Tuliona kuwa uwezo wa elektrodi za graphene za monolayer na bilayer ulipungua haraka kwa sababu ya kupoteza upitishaji wa graphene ndani ya ndege. Kinyume chake, uwezo uliowekewa lango na MGGs pamoja na graphene ya trilayer plain ilionyesha ongezeko la uwezo na matatizo, ambayo yanatarajiwa kwa sababu ya kupunguzwa kwa unene wa dielectric na matatizo. Ongezeko lililotarajiwa la uwezo lilifanana sana na muundo wa MGG (mtini S8). Hii inaonyesha kuwa MGG inafaa kama elektrodi lango kwa transistors zinazoweza kunyooshwa.
Ili kuchunguza zaidi dhima ya kusongesha kwa graphene ya 1D kwenye ustahimilivu wa matatizo ya upitishaji umeme na kudhibiti vyema utengano kati ya tabaka za graphene, tulitumia CNT zilizopakwa dawa kuchukua nafasi ya kusogeza kwa graphene (angalia Nyenzo za Ziada). Ili kuiga miundo ya MGG, tuliweka msongamano tatu wa CNTs (yaani, CNT1
(A hadi C) Picha za AFM za msongamano tatu tofauti wa CNTs (CNT1
Ili kuelewa zaidi uwezo wao kama elektrodi kwa vifaa vya elektroniki vinavyoweza kunyooshwa, tulichunguza kwa utaratibu mofolojia ya MGG na G-CNT-G chini ya matatizo. Microscopy ya macho na hadubini ya elektroni ya kuchanganua (SEM) si mbinu faafu za kubainisha vibambo kwa sababu zote mbili hazina utofautishaji wa rangi na SEM inategemea vizalia vya picha wakati wa kuchanganua elektroni wakati graphene iko kwenye substrates za polima (fig. S9 na S10). Ili kutazama uso wa graphene chini ya mkazo, tulikusanya vipimo vya AFM kwenye MGG za trilayer na graphene wazi baada ya kuhamisha hadi kwenye substrates nyembamba sana (~0.1 mm) na elastic SEBS. Kwa sababu ya kasoro za ndani za graphene ya CVD na uharibifu wa nje wakati wa mchakato wa uhamisho, nyufa hutolewa bila kuepukika kwenye graphene iliyochujwa, na kwa kuongezeka kwa matatizo, nyufa zikawa mnene (Mchoro 4, A hadi D). Kulingana na muundo wa stacking wa electrodes ya kaboni, nyufa zinaonyesha morphologies tofauti ( tini. S11 ) ( 27 ). Msongamano wa eneo la ufa (unaofafanuliwa kama eneo la ufa/eneo lililochanganuliwa) la graphene ya safu nyingi ni chini ya ule wa graphene ya monolayer baada ya matatizo, ambayo inaambatana na ongezeko la upitishaji umeme kwa MGGs. Kwa upande mwingine, gombo mara nyingi huzingatiwa ili kuziba nyufa, kutoa njia za ziada za conductive katika filamu iliyochujwa. Kwa mfano, kama ilivyoandikwa kwenye picha ya Mtini. 4B, kitabu kikubwa kilivuka ufa katika MGG ya trilayer, lakini hakuna kitabu kilichoonekana kwenye graphene wazi (Mchoro 4, E hadi H). Vile vile , CNTs pia ilifunga nyufa katika graphene ( tini. S11 ). Uzito wa eneo la ufa, msongamano wa eneo la kusogeza, na ukali wa filamu zimefupishwa katika Mchoro 4K.
(A hadi H) Picha za AFM za situ za kusongesha kwa safu tatu za G/G (A hadi D) na miundo ya trilayer G (E hadi H) kwenye SEBS nyembamba sana (~mm nene 0.1) elastomer katika 0, 20, 60, na 100 % mkazo. Nyufa za mwakilishi na vitabu vinaelekezwa kwa mishale. Picha zote za AFM ziko katika eneo la 15 μm × 15 μm, kwa kutumia upau wa mizani wa rangi kama ilivyoandikwa. (I) Uigaji wa jiometri ya elektrodi za grafiti za muundo wa monolayer kwenye substrate ya SEBS . J (K) Ulinganisho wa msongamano wa eneo la ufa (safu nyekundu), msongamano wa eneo la kusogeza (safu ya manjano), na ukwaru wa uso (safu ya samawati) kwa miundo tofauti ya grafu.
Wakati filamu za MGG zinapanuliwa, kuna utaratibu muhimu wa ziada ambao vitabu vinaweza kuunganisha maeneo yaliyopasuka ya graphene, kudumisha mtandao wa percolating. Visonjo vya graphene vinaleta matumaini kwa sababu vinaweza kuwa makumi ya mikromita kwa urefu na kwa hivyo vinaweza kuziba nyufa ambazo kwa kawaida huwa na ukubwa wa mikromita. Zaidi ya hayo, kwa sababu hati za kukunja zinajumuisha safu nyingi za graphene, zinatarajiwa kuwa na upinzani mdogo. Kwa kulinganisha, mitandao ya CNT mnene kiasi (upitishaji wa chini) inahitajika ili kutoa uwezo linganifu wa kuweka daraja, kwani CNTs ni ndogo (kwa kawaida urefu wa mikromita chache) na upitishaji duni kuliko kusongesha. Kwa upande mwingine, kama inavyoonyeshwa kwenye Mtini. S12, ambapo graphene hupasuka wakati wa kunyoosha ili kukabiliana na matatizo, vitabu vya kusongesha havipashwi, kuonyesha kwamba huenda graphene inateleza kwenye grafu ya msingi. Sababu ya kutopasuka ni kutokana na muundo wa kukunjwa, unaojumuisha tabaka nyingi za graphene (urefu wa ~ 1 hadi 2 0 μm, ~ 0.1 hadi 1 μm kwa upana, na ~ 10 hadi 100 nm juu), ambayo ina moduli yenye ufanisi zaidi kuliko grafiti ya safu moja. Kama ilivyoripotiwa na Green na Hersam (42), mitandao ya metali ya CNT (kipenyo cha bomba la nm 1.0) inaweza kufikia upinzani wa chini wa laha <100 ohms/sq licha ya upinzani mkubwa wa makutano kati ya CNT. Kwa kuzingatia kwamba mikunjo yetu ya graphene ina upana wa 0.1 hadi 1 μm na kwamba mikunjo ya G/G ina maeneo makubwa zaidi ya mawasiliano kuliko CNTs, upinzani wa mguso na eneo la mguso kati ya kusongesha graphene na graphene haipaswi kuwa sababu zinazozuia kudumisha upitishaji wa hali ya juu.
Graphine ina moduli ya juu zaidi kuliko substrate ya SEBS. Ingawa unene mzuri wa elektrodi ya graphene ni chini sana kuliko ile ya substrate, ugumu wa mara ya graphene unene wake unalinganishwa na ule wa substrate (43, 44), na kusababisha athari ya wastani ya kisiwa kigumu. Tuliiga mgeuko wa graphene yenye unene wa 1-nm kwenye substrate ya SEBS (angalia Nyenzo za Ziada kwa maelezo zaidi). Kwa mujibu wa matokeo ya uigaji, wakati 20% ya shida inatumiwa kwa substrate ya SEBS nje, shida ya wastani katika graphene ni ~ 6.6% (Mchoro 4J na tini. S13D), ambayo inaambatana na uchunguzi wa majaribio (tazama tini. S13) . Tulilinganisha matatizo katika maeneo yenye muundo wa graphene na substrate kwa kutumia hadubini ya macho na tukapata matatizo katika eneo la substrate kuwa angalau mara mbili ya matatizo katika eneo la graphene. Hii inaonyesha kuwa aina inayotumika kwenye mifumo ya elektrodi ya graphene inaweza kuwa ndogo sana, na kutengeneza visiwa vikali vya graphene juu ya SEBS (26, 43, 44).
Kwa hivyo, uwezo wa elektrodi za MGG kudumisha upitishaji wa hali ya juu chini ya shinikizo la juu unaweza kuwezeshwa na njia mbili kuu: (i) Vitabu vinaweza kuunganisha maeneo ambayo hayajaunganishwa ili kudumisha njia ya upenyezaji wa conductive, na (ii) karatasi za graphene/elastomer zinaweza kuteleza. juu ya kila mmoja, na kusababisha kupunguzwa kwa mzigo kwenye elektroni za graphene. Kwa tabaka nyingi za graphene iliyohamishwa kwenye elastomer, tabaka hazijaunganishwa kwa nguvu, ambazo zinaweza kuteleza kwa kukabiliana na matatizo (27). Visonjo pia viliongeza ukali wa tabaka za graphene, ambayo inaweza kusaidia kuongeza utengano kati ya tabaka za graphene na kwa hivyo kuwezesha utelezi wa tabaka za graphene.
Vifaa vya kaboni zote hufuatiliwa kwa shauku kwa sababu ya gharama ya chini na upitishaji wa juu. Kwa upande wetu, transistors za kaboni zote zilitengenezwa kwa kutumia lango la chini la graphene, chanzo cha juu cha graphene / mguso wa maji taka, semiconductor ya CNT iliyopangwa, na SEBS kama dielectri (Mchoro 5A). Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 5B, kifaa chenye kaboni yote chenye CNTs kama chanzo/mifereji ya maji na lango (kifaa cha chini) hakina mwanga zaidi kuliko kifaa chenye elektrodi za grafiti (kifaa cha juu). Hii ni kwa sababu mitandao ya CNT inahitaji unene mkubwa na, kwa hiyo, upitishaji wa chini wa macho ili kufikia upinzani wa karatasi sawa na graphene ( tini. S4 ). Kielelezo cha 5 (C na D) kinaonyesha curves za uhamisho na pato kabla ya matatizo kwa transistor iliyofanywa na electrodes ya MGG bilayer. Upana wa kituo na urefu wa transistor isiyozuiliwa ilikuwa 800 na 100 μm, kwa mtiririko huo. Uwiano uliopimwa wa kuwasha/kuzima ni mkubwa kuliko 103 na mikondo ya kuwasha na kuzima katika viwango vya 10−5 na 10−8 A, mtawalia. Curve ya pato inaonyesha kanuni bora za mstari na sa turation zilizo na utegemezi wazi wa lango-voltage, kuonyesha mawasiliano bora kati ya CNTs na elektrodi za graphene (45). Upinzani wa kuwasiliana na elektroni za graphene ulionekana kuwa chini kuliko ule na filamu ya Au iliyoyeyuka (tazama tini. S14). Uenezaji wa uhamaji wa transistor inayoweza kunyooshwa ni takriban 5.6 cm2/Vs, sawa na ule wa transistors sawa za CNT zilizopangwa kwa polima kwenye substrates za Si zenye 300-nm SiO2 kama safu ya dielectric. Uboreshaji zaidi wa uhamaji unawezekana kwa wiani wa tube iliyoboreshwa na aina nyingine za zilizopo ( 46).
(A) Mpango wa transistor inayoweza kunyooshwa yenye msingi wa graphene. SWNTs, nanotube za kaboni zenye ukuta mmoja. (B) Picha ya transistors inayoweza kunyooshwa iliyofanywa kwa electrodes ya graphene (juu) na electrodes ya CNT (chini). Tofauti ya uwazi inaonekana wazi. (C na D) Mikondo ya uhamishaji na pato ya transistor yenye msingi wa graphene kwenye SEBS kabla ya matatizo. (E na F) Vipindo vya uhamishaji, kuwasha na kuzima sasa, uwiano wa kuwasha/kuzima, na uhamaji wa transistor inayotegemea graphene katika aina tofauti.
Wakati kifaa cha uwazi, cha kaboni yote kiliwekwa kwenye mwelekeo sambamba na mwelekeo wa usafiri wa malipo, uharibifu mdogo ulionekana hadi matatizo ya 120%. Wakati wa kunyoosha, uhamaji ulipungua kwa kuendelea kutoka 5.6 cm2 / Vs kwa shida ya 0% hadi 2.5 cm2 / Vs kwa shida ya 120% (Mchoro 5F). Pia tulilinganisha utendaji wa transistor kwa urefu tofauti wa chaneli (tazama jedwali S1). Hasa, katika aina kubwa ya 105%, transistors hizi zote bado zilionyesha uwiano wa juu wa kuwasha/kuzima ( >103) na uhamaji (>3 cm2/Vs). Kwa kuongezea, tulifanya muhtasari wa kazi zote za hivi majuzi za transistors za kaboni zote (tazama jedwali S2) (47–52). Kwa kuboresha uundaji wa kifaa kwenye elastomers na kutumia MGG kama anwani, transistors zetu za kaboni zote zinaonyesha utendaji mzuri katika suala la uhamaji na hysteresis na vile vile kunyoosha sana.
Kama utumizi wa transistor ya uwazi kabisa na inayoweza kunyooka, tuliitumia kudhibiti ugeuzaji wa LED (Mchoro 6A). Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 6B, taa ya kijani kibichi inaweza kuonekana wazi kupitia kifaa cha kaboni kinachoweza kunyooshwa kilichowekwa moja kwa moja juu. Wakati wa kunyoosha hadi ~100% (Kielelezo 6, C na D), nguvu ya mwanga wa LED haibadilika, ambayo inalingana na utendaji wa transistor ulioelezwa hapo juu (angalia filamu S1). Hii ni ripoti ya kwanza ya vitengo vya kudhibiti vinavyoweza kunyooshwa vilivyotengenezwa kwa kutumia elektrodi za graphene, inayoonyesha uwezekano mpya wa vifaa vya kielektroniki vinavyoweza kunyooshwa vya graphene.
(A) Mzunguko wa transistor kuendesha LED. GND, ardhi. (B) Picha ya transistor ya kaboni yote inayoweza kunyooshwa na yenye uwazi ikiwa na matatizo ya 0% iliyowekwa juu ya LED ya kijani kibichi. (C) Transistor ya kaboni yote yenye uwazi na kunyooshwa inayotumiwa kubadili LED inawekwa juu ya LED kwa 0% (kushoto) na ~ 100% ya matatizo (kulia). Mishale nyeupe huelekeza kama vialama vya manjano kwenye kifaa ili kuonyesha mabadiliko ya umbali yakinyooshwa. (D) Mtazamo wa upande wa transistor iliyonyoshwa, na LED ikisukuma kwenye elastomer.
Kwa kumalizia, tumeunda muundo wa graphene unaopitisha uwazi ambao hudumisha upitishaji wa hali ya juu chini ya aina kubwa kama elektrodi zinazoweza kunyooshwa, zinazowezeshwa na graphene nanoscroll kati ya tabaka za graphene zilizopangwa. Miundo hii ya elektrodi ya MGG ya bi- na trilayer kwenye elastoma inaweza kudumisha 21 na 65%, mtawalia, ya 0% ya upitishaji wa matatizo yao kwa msongo wa juu kama 100%, ikilinganishwa na upotezaji kamili wa upitishaji kwa 5% ya shida kwa elektrodi za kawaida za graphene ya monolayer. . Njia za ziada za conductive za graphene scrolls pamoja na mwingiliano dhaifu kati ya tabaka zilizohamishwa huchangia utulivu wa juu wa conductivity chini ya matatizo. Tulitumia zaidi muundo huu wa graphene kutengeneza transistors zinazoweza kunyooshwa za kaboni zote. Kufikia sasa, hii ndiyo transistor yenye msingi wa graphene inayoweza kunyooshwa zaidi na uwazi bora bila kutumia buckling. Ingawa utafiti wa sasa ulifanywa ili kuwezesha graphene kwa vifaa vya kielektroniki vinavyoweza kunyooshwa, tunaamini kuwa mbinu hii inaweza kupanuliwa hadi kwa nyenzo zingine za 2D ili kuwezesha elektroni za 2D zinazoweza kunyooshwa.
Graphene ya CVD ya eneo kubwa ilikuzwa kwenye karatasi za Cu zilizosimamishwa (99.999%; Alfa Aesar) chini ya shinikizo la mara kwa mara la 0.5 mtorr na 50-SCCM (sentimita za ujazo wa kawaida kwa dakika) CH4 na 20–SCCM H2 kama vitangulizi vya 1000°C. Pande zote mbili za karatasi ya Cu zilifunikwa na graphene ya monolayer. Safu nyembamba ya PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) ilizungushwa kwenye upande mmoja wa karatasi ya Cu, na kutengeneza muundo wa PMMA/G/Cu foil/G. baadaye, filamu nzima ililowekwa katika myeyusho wa sulfate ya ammonium 0.1 M [(NH4)2S2O8] kwa takriban saa 2 ili kuondoa karatasi ya Cu. Wakati wa mchakato huu, graphene ya upande wa nyuma ambayo haijalindwa ilirarua kwanza kando ya mipaka ya nafaka na kisha ikakunjwa hadi kwenye hatikunjo kwa sababu ya mvutano wa uso. Misonjo hiyo iliambatishwa kwenye filamu ya juu ya grafiti inayoauniwa na PMMA, na kutengeneza hati za kusogeza za PMMA/G/G. Filamu hizo zilioshwa baadaye kwa maji yaliyotolewa mara kadhaa na kuwekwa kwenye substrate inayolengwa, kama vile SiO2/Si ngumu au substrate ya plastiki. Mara tu filamu iliyoambatishwa ikikauka kwenye substrate, sampuli ililowekwa kwa mtiririko wa asetoni, 1:1 asetoni/IPA (alkoholi ya isopropyl), na IPA kwa sekunde 30 kila moja ili kuondoa PMMA. Filamu hizo zilipashwa joto kwa 100°C kwa dakika 15 au kuwekwa kwenye utupu usiku kucha ili kuondoa kabisa maji yaliyonaswa kabla ya safu nyingine ya kusongesha G/G kuhamishiwa humo. Hatua hii ilikuwa ni kuzuia kutengwa kwa filamu ya graphene kutoka kwa substrate na kuhakikisha ufunikaji kamili wa MGG wakati wa kutolewa kwa safu ya mtoaji wa PMMA.
Mofolojia ya muundo wa MGG ilizingatiwa kwa kutumia darubini ya macho (Leica) na darubini ya elektroni ya skanning (1 kV; FEI). Hadubini ya nguvu ya atomiki (Nanoscope III, Ala ya Kidijitali) ilitumika katika hali ya kugonga ili kuona maelezo ya hati za kukunja za G. Uwazi wa filamu ulijaribiwa na spectrometer inayoonekana kwa ultraviolet (Agilent Cary 6000i). Kwa majaribio wakati aina hiyo ilikuwa kando ya mwelekeo wa mtiririko wa sasa, photolithografia na plasma ya O2 zilitumiwa kuunda miundo ya graphene kuwa vipande (~300 μm upana na ~ 2000 μm urefu), na elektroni za Au (50 nm) ziliwekwa kwa kutumia joto. masks ya kivuli kwenye ncha zote mbili za upande mrefu. Kisha vipande vya graphene viliunganishwa na elastomer ya SEBS (~2 cm upana na ~ 5 cm kwa urefu), na mhimili mrefu wa vipande sambamba na upande mfupi wa SEBS na kufuatiwa na BOE (kiingilizi cha oksidi) (HF:H2O). 1:6) etching na eutectic gallium indium (EGaIn) kama viasili vya umeme. Kwa majaribio ya matatizo sambamba, muundo wa graphene usio na kielelezo (~ 5 × 10 mm) ulihamishiwa kwenye substrates za SEBS, na shoka ndefu sambamba na upande mrefu wa substrate ya SEBS. Kwa visa vyote viwili, G nzima (bila hati za kukunja za G)/SEBS ilinyoshwa kando ya upande mrefu wa elastoma katika kifaa cha mwongozo, na katika situ, tulipima mabadiliko yao ya upinzani chini ya shida kwenye kituo cha uchunguzi na kichanganuzi cha semiconductor (Keithley 4200). -SCS).
Transistors za kaboni zote zinazoweza kunyooshwa sana na za uwazi kwenye substrate ya elastic zilitengenezwa kwa taratibu zifuatazo ili kuepuka uharibifu wa kutengenezea kikaboni wa dielectri ya polima na substrate. Miundo ya MGG ilihamishiwa kwenye SEBS kama elektroni za lango. Ili kupata safu ya dielectri ya polima ya filamu nyembamba sare (unene wa 2 μm), myeyusho wa toluini wa SEBS (80 mg/ml) ulipakwa kwa spin-coated kwenye sehemu ndogo ya octadecyltrichlorosilane (OTS) -iliyobadilishwa SiO2/Si kwa 1000 rpm kwa dakika 1. Filamu nyembamba ya dielectri inaweza kuhamishwa kwa urahisi kutoka kwa uso wa haidrofobu wa OTS hadi kwenye sehemu ndogo ya SEBS iliyofunikwa na grafu kama-iliyotayarishwa. Capacitor inaweza kufanywa kwa kuweka elektrodi ya juu ya metali-kioevu (EGaIn; Sigma-Aldrich) ili kubaini uwezo kama kazi ya matatizo kwa kutumia LCR (inductance, capacitance, resistance) mita (Agilent). Sehemu nyingine ya transistor ilijumuisha CNTs za semiconducting za polima, kufuatia taratibu zilizoripotiwa hapo awali (53). Chanzo chenye muundo/mifereji ya elektrodi zilitungwa kwa vitenge gumu vya SiO2/Si. Baadaye, sehemu hizo mbili, dielectric/G/SEBS na CNTs/patterned G/SiO2/Si, ziliwekwa laminated kwa kila mmoja, na kulowekwa kwenye BOE ili kuondoa substrate ngumu ya SiO2/Si. Kwa hivyo, transistors za uwazi kabisa na za kunyoosha zilitengenezwa. Upimaji wa umeme chini ya mkazo ulifanyika kwenye usanidi wa kunyoosha mwongozo kama njia iliyotajwa hapo juu.
Nyenzo za ziada za makala hii zinapatikana katika http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
mtini. S1. Picha za hadubini za macho za MGG ya monolayer kwenye sehemu ndogo za SiO2/Si katika ukuzaji tofauti.
mtini. S4. Ulinganisho wa upinzani wa karatasi mbili za uchunguzi na upitishaji @550 nm ya mono-, bi- na trilayer graphene wazi (miraba nyeusi), MGG (miduara nyekundu), na CNTs (pembetatu ya bluu).
mtini. S7. Mabadiliko ya upinzani ya kawaida ya MGG za mono- na bilayer (nyeusi) na G (nyekundu) chini ya ~ 1000 shida ya mzunguko inapakia hadi 40 na 90% ya matatizo yanayofanana, kwa mtiririko huo.
mtini. S10. Picha ya SEM ya trilayer MGG kwenye SEBS elastomer baada ya matatizo, ikionyesha msalaba mrefu wa kusongesha juu ya nyufa kadhaa.
mtini. S12. Picha ya AFM ya trilayer MGG kwenye elastoma nyembamba sana ya SEBS kwa 20% ya matatizo, kuonyesha kuwa kitabu kilivuka ufa.
Jedwali la S1. Uhamaji wa transistors za nanotube za kaboni yenye ukuta mmoja bilayer MGG kwa urefu tofauti wa chaneli kabla na baada ya matatizo.
Hili ni nakala ya ufikiaji huria inayosambazwa chini ya masharti ya leseni ya Creative Commons Attribution-NonCommercial, ambayo inaruhusu matumizi, usambazaji, na kuzaliana kwa njia yoyote, mradi tu matumizi ya matokeo si ya manufaa ya kibiashara na mradi kazi ya awali iwe sahihi. imetajwa.
KUMBUKA: Tunaomba tu anwani yako ya barua pepe ili mtu unayependekeza ukurasa ajue kwamba ulitaka auone, na kwamba si barua pepe chafu. Hatunasi anwani yoyote ya barua pepe.
Swali hili ni la kujaribu kama wewe ni mgeni wa kibinadamu au la na kuzuia uwasilishaji otomatiki wa barua taka.
Na Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Na Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Chama cha Marekani cha Kuendeleza Sayansi. Haki zote zimehifadhiwa. AAAS ni mshirika wa HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef na COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.


Muda wa kutuma: Jan-28-2021