Vifaa vyenye pande mbili, kama vile graphene, vinavutia kwa matumizi ya kawaida ya semiconductor na matumizi mapya katika vifaa vya elektroniki vinavyonyumbulika. Hata hivyo, nguvu kubwa ya mvutano wa graphene husababisha kuvunjika kwa mvutano mdogo, na kufanya iwe vigumu kutumia sifa zake za ajabu za kielektroniki katika vifaa vya elektroniki vinavyoweza kunyumbulika. Ili kuwezesha utendaji bora unaotegemea mvutano wa kondakta za graphene zenye uwazi, tuliunda nanoscrolls za graphene kati ya tabaka za graphene zilizopangwa, zinazojulikana kama scrolls za graphene/graphene zenye tabaka nyingi (MGGs). Chini ya mvutano, baadhi ya scrolls ziliunganisha nyanja zilizogawanyika za graphene ili kudumisha mtandao wa kupenyeza ambao uliwezesha upitishaji bora katika mivutano ya juu. MGG za safu tatu zinazoungwa mkono na elastomers zilihifadhi 65% ya upitishaji wao wa asili katika mvutano wa 100%, ambao ni sawa na mwelekeo wa mtiririko wa mkondo, ilhali filamu za safu tatu za graphene bila nanoscrolls zilihifadhi 25% tu ya upitishaji wao wa kuanzia. Transista ya kaboni yote inayoweza kunyooshwa iliyotengenezwa kwa kutumia MGGs huku elektrodi zikionyesha upitishaji wa >90% na kuhifadhi 60% ya matokeo yake ya awali ya mkondo katika mkazo wa 120% (sambamba na mwelekeo wa usafirishaji wa chaji). Transista hizi za kaboni yote zinazoweza kunyooshwa na kung'aa sana zinaweza kuwezesha optoelectronics za kisasa zinazoweza kunyooshwa.
Elektroniki zinazonyumbulika zinazonyumbulika ni uwanja unaokua ambao una matumizi muhimu katika mifumo ya hali ya juu iliyounganishwa kibiolojia (1, 2) pamoja na uwezo wa kuunganishwa na optoelectronics zinazonyumbulika (3, 4) ili kutoa roboti laini na maonyesho ya kisasa. Graphene inaonyesha sifa zinazohitajika sana za unene wa atomiki, uwazi wa juu, na upitishaji wa juu, lakini utekelezaji wake katika matumizi yanayonyumbulika umezuiwa na tabia yake ya kupasuka kwa mikazo midogo. Kushinda mapungufu ya kiufundi ya graphene kunaweza kuwezesha utendaji mpya katika vifaa vinavyonyumbulika vinavyonyumbulika.
Sifa za kipekee za graphene huifanya kuwa mgombea hodari kwa kizazi kijacho cha elektrodi za upitishaji zinazoonyesha uwazi (5, 6). Ikilinganishwa na kondakta wa uwazi anayetumika sana, oksidi ya bati ya indiamu [ITO; ohms 100/mraba (mraba) kwa uwazi wa 90%], graphene ya safu moja inayokuzwa kwa utuaji wa mvuke wa kemikali (CVD) ina mchanganyiko sawa wa upinzani wa karatasi (ohms 125/mraba) na uwazi (97.4%) (5). Kwa kuongezea, filamu za graphene zina unyumbufu wa ajabu ikilinganishwa na ITO (7). Kwa mfano, kwenye substrate ya plastiki, upitishaji wake unaweza kuhifadhiwa hata kwa radius ya kupinda ya mkunjo mdogo kama 0.8 mm (8). Ili kuongeza zaidi utendaji wake wa umeme kama kondakta wa uwazi unaobadilika, kazi za awali zimeunda vifaa mseto vya graphene vyenye waya za fedha zenye mwelekeo mmoja (1D) au mirija ya kaboni (CNTs) (9–11). Zaidi ya hayo, graphene imetumika kama elektrodi kwa semiconductor zenye vipimo mchanganyiko wa heterostructural (kama vile 2D bulk Si, nanowaya/nanotubes za 1D, na nukta za quantum za 0D) (12), transistors zinazonyumbulika, seli za jua, na diode zinazotoa mwanga (LEDs) (13–23).
Ingawa graphene imeonyesha matokeo mazuri kwa vifaa vya elektroniki vinavyonyumbulika, matumizi yake katika vifaa vya elektroniki vinavyonyumbulika yamepunguzwa na sifa zake za kiufundi (17, 24, 25); graphene ina ugumu wa ndani wa 340 N/m na moduli ya Young ya 0.5 TPa (26). Mtandao imara wa kaboni-kaboni hautoi mifumo yoyote ya uondoaji wa nishati kwa ajili ya mkazo unaotumika na kwa hivyo hupasuka kwa urahisi kwa mkazo chini ya 5%. Kwa mfano, graphene ya CVD inayohamishwa kwenye substrate ya elastic ya polydimethylsiloxane (PDMS) inaweza kudumisha upitishaji wake kwa mkazo chini ya 6% (8). Mahesabu ya kinadharia yanaonyesha kuwa kubomoka na mwingiliano kati ya tabaka tofauti kunapaswa kupunguza sana ugumu (26). Kwa kuweka graphene katika tabaka nyingi, inaripotiwa kwamba graphene hii ya tabaka mbili au tatu inaweza kunyumbulika kwa mkazo wa 30%, ikionyesha mabadiliko ya upinzani mara 13 ndogo kuliko ile ya graphene ya tabaka moja (27). Hata hivyo, uwezo huu wa kunyoosha bado ni duni sana kuliko vichocheo vya kisasa vya kunyoosha (28, 29).
Transistors ni muhimu katika matumizi yanayoweza kunyooshwa kwa sababu huwezesha usomaji wa kitambuzi cha kisasa na uchambuzi wa mawimbi (30, 31). Transistors kwenye PDMS zenye graphene ya tabaka nyingi kama elektrodi za chanzo/kuondoa na nyenzo za chaneli zinaweza kudumisha utendaji wa umeme hadi mkazo wa 5% (32), ambayo iko chini sana ya thamani ya chini inayohitajika (~50%) kwa vitambuzi vya ufuatiliaji wa afya vinavyovaliwa na ngozi ya kielektroniki (33, 34). Hivi majuzi, mbinu ya graphene kirigami imechunguzwa, na transistor iliyofungwa na elektroliti ya kioevu inaweza kunyooshwa hadi 240% (35). Hata hivyo, njia hii inahitaji graphene iliyosimamishwa, ambayo inachanganya mchakato wa utengenezaji.
Hapa, tunapata vifaa vya graphene vinavyoweza kunyooka sana kwa kuunganisha mistari ya graphene (urefu wa ~1 hadi 20 μm, upana wa ~0.1 hadi 1 μm, na urefu wa ~10 hadi 100 nm) kati ya tabaka za graphene. Tunadhani kwamba mistari hii ya graphene inaweza kutoa njia za upitishaji ili kuziba nyufa kwenye karatasi za graphene, hivyo kudumisha upitishaji wa juu chini ya mkazo. Mistari ya graphene haihitaji usanisi au mchakato wa ziada; huundwa kiasili wakati wa utaratibu wa uhamishaji wa mvua. Kwa kutumia elektrodi za G/G (graphene/graphene) zenye safu nyingi (MGGs) zinazoweza kunyooka (chanzo/mfereji na lango) na CNT za nusu-conducting, tuliweza kuonyesha transistors za kaboni zenye uwazi sana na zinazoweza kunyooka sana, ambazo zinaweza kunyooka hadi mkazo wa 120% (sambamba na mwelekeo wa usafirishaji wa chaji) na kuhifadhi 60% ya matokeo yao ya awali ya mkondo. Hii ndiyo transistors yenye uwazi zaidi inayotegemea kaboni hadi sasa, na hutoa mkondo wa kutosha kuendesha LED isiyo ya kikaboni.
Ili kuwezesha elektrodi za graphene zenye uwazi zinazoweza kunyooshwa zenye eneo kubwa, tulichagua graphene iliyokuzwa na CVD kwenye foil ya Cu. Foil ya Cu ilining'inizwa katikati ya mrija wa quartz ya CVD ili kuruhusu ukuaji wa graphene pande zote mbili, na kutengeneza miundo ya G/Cu/G. Ili kuhamisha graphene, kwanza tulipaka safu nyembamba ya poly(methyl methacrylate) (PMMA) ili kulinda upande mmoja wa graphene, ambao tuliuita graphene ya upande wa juu (kinyume chake kwa upande mwingine wa graphene), na baadaye, filamu nzima (PMMA/top graphene/Cu/bottom graphene) ililoweshwa kwenye myeyusho wa (NH4)2S2O8 ili kuondoa foil ya Cu. Grafini ya upande wa chini bila mipako ya PMMA bila shaka itakuwa na nyufa na kasoro zinazoruhusu etchant kupenya (36, 37). Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 1A, chini ya athari ya mvutano wa uso, vikoa vya graphene vilivyotolewa vilikunjwa na kuunganishwa kwenye filamu iliyobaki ya juu-G/PMMA. Vijikaratasi vya juu vya G/G vinaweza kuhamishiwa kwenye substrate yoyote, kama vile SiO2/Si, kioo, au polima laini. Kurudia mchakato huu wa uhamisho mara kadhaa kwenye substrate hiyo hiyo hupa miundo ya MGG.
(A) Mchoro wa kimfumo wa utaratibu wa utengenezaji wa MGG kama elektrodi inayoweza kunyooshwa. Wakati wa uhamisho wa graphene, graphene ya nyuma kwenye foil ya Cu ilivunjwa kwenye mipaka na kasoro, ikakunjwa katika maumbo yasiyo ya kawaida, na kuunganishwa vizuri kwenye filamu za juu, na kutengeneza nanoscrolls. Katuni ya nne inaonyesha muundo wa MGG uliorundikwa. (B na C) Uainishaji wa TEM wa ubora wa juu wa MGG ya safu moja, ukizingatia graphene ya safu moja (B) na eneo la kusogeza (C), mtawalia. Kipande cha (B) ni picha ya ukuzaji wa chini inayoonyesha mofolojia ya jumla ya MGG za safu moja kwenye gridi ya TEM. Vipande vya (C) ni wasifu wa nguvu uliochukuliwa kando ya visanduku vya mstatili vilivyoonyeshwa kwenye picha, ambapo umbali kati ya ndege za atomiki ni 0.34 na 0.41 nm. (D) Wigo wa EEL wa kaboni K-edge wenye kilele cha grafiti cha π* na σ* kilichoandikwa. (E) Picha ya AFM ya sehemu ya mistari ya G/G ya safu moja yenye wasifu wa urefu kando ya mstari wa nukta wa manjano. (F hadi I) Hadubini ya macho na picha ya AFM ya safu tatu G bila (F na H) na yenye mikunjo (G na I) kwenye substrates za SiO2/Si zenye unene wa nm 300, mtawalia. Mikunjo wakilishi na mikunjo iliwekwa alama ili kuangazia tofauti zao.
Ili kuthibitisha kwamba hati za kukunja ni grafini iliyokunjwa, tulifanya utafiti wa hadubini ya elektroni ya upitishaji yenye ubora wa juu (TEM) na spektroscopy ya upotevu wa nishati ya elektroni (EEL) kwenye miundo ya kukunja ya safu moja ya juu-G/G. Mchoro 1B unaonyesha muundo wa hexagonal wa grafini ya safu moja, na sehemu iliyo ndani ni mofolojia ya jumla ya filamu iliyofunikwa kwenye shimo moja la kaboni la gridi ya TEM. Grafini ya safu moja huenea sehemu kubwa ya gridi, na baadhi ya vipande vya grafini mbele ya mirundiko mingi ya pete za hexagonal huonekana (Mchoro 1B). Kwa kukaribia kwenye kitabu kimoja (Mchoro 1C), tuliona kiasi kikubwa cha pindo za kimiani za grafini, huku nafasi ya kimiani ikiwa katika safu ya 0.34 hadi 0.41 nm. Vipimo hivi vinaonyesha kwamba vipande hivyo vimekunjwa bila mpangilio na si grafiti kamilifu, ambayo ina nafasi ya kimiani ya 0.34 nm katika mrundikano wa safu ya "ABAB". Mchoro 1D unaonyesha wigo wa EEL wa kaboni K-edge, ambapo kilele cha 285 eV kinatokana na obiti ya π* na kingine karibu 290 eV kinatokana na mpito wa obiti ya σ*. Inaweza kuonekana kwamba mshikamano wa sp2 unatawala katika muundo huu, ikithibitisha kwamba hati za kusongesha zina grafiti nyingi.
Picha za hadubini ya macho na hadubini ya nguvu ya atomiki (AFM) hutoa ufahamu kuhusu usambazaji wa nanoskroli za graphene katika MGGs (Mchoro 1, E hadi G, na tini. S1 na S2). Magombo husambazwa bila mpangilio juu ya uso, na msongamano wao wa ndani huongezeka sawia na idadi ya tabaka zilizorundikwa. Magombo mengi huunganishwa katika mafundo na huonyesha urefu usio sawa katika safu ya nm 10 hadi 100. Yana urefu wa μm 1 hadi 20 na upana wa μm 0.1 hadi 1, kulingana na ukubwa wa vipande vyao vya awali vya graphene. Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 1 (H na I), magombo yana ukubwa mkubwa zaidi kuliko mikunjo, na kusababisha kiolesura kigumu zaidi kati ya tabaka za graphene.
Ili kupima sifa za umeme, tulitengeneza muundo wa filamu za graphene zenye au bila miundo ya kusogeza na safu zilizopangwa katika vipande vya upana wa 300-μm na urefu wa 2000-μm kwa kutumia photolithography. Upinzani wa probe mbili kama kazi ya mkazo ulipimwa chini ya hali ya anga. Uwepo wa kusogeza ulipunguza upinzani wa graphene ya safu moja kwa 80% huku upitishaji ukipungua kwa 2.2% pekee (mchoro S4). Hii inathibitisha kwamba nanoscrolls, ambazo zina msongamano mkubwa wa mkondo hadi 5 × 107 A/cm2 (38, 39), hutoa mchango mzuri sana wa umeme kwa MGG. Miongoni mwa graphene zote za mono-, bi-, na trilayer plain na MGG, MGG ya safu tatu ina upitishaji bora zaidi wenye uwazi wa karibu 90%. Ili kulinganisha na vyanzo vingine vya graphene vilivyoripotiwa katika machapisho, pia tulipima upinzani wa karatasi zenye kipimo cha nne (mchoro S5) na tukauorodhesha kama kazi ya upitishaji katika 550 nm (mchoro S6) katika Mchoro 2A. MGG inaonyesha upitishaji na uwazi unaolingana au wa juu zaidi kuliko graphene ya kawaida iliyorundikwa bandia na oksidi ya graphene iliyopunguzwa (RGO) (6, 8, 18). Kumbuka kwamba upinzani wa karatasi wa graphene ya kawaida iliyorundikwa bandia kutoka kwa machapisho ni mkubwa kidogo kuliko ule wa MGG yetu, labda kwa sababu ya hali zao za ukuaji zisizoboreshwa na njia ya uhamisho.
(A) Upinzani wa karatasi za uchunguzi nne dhidi ya upitishaji katika 550 nm kwa aina kadhaa za graphene, ambapo mraba mweusi unaashiria MGG za mono-, bi-, na trilayer; miduara nyekundu na pembetatu za bluu zinahusiana na graphene wazi ya tabaka nyingi iliyopandwa kwenye Cu na Ni kutoka kwa masomo ya Li et al. (6) na Kim et al. (8), mtawalia, na baadaye kuhamishiwa kwenye SiO2/Si au quartz; na pembetatu za kijani ni thamani za RGO kwa digrii tofauti za kupunguza kutoka kwa utafiti wa Bonaccorso et al. (18). (B na C) Mabadiliko ya upinzani wa kawaida wa MGG za mono-, bi- na trilayer na G kama kazi ya mkazo wa perpendicular (B) na sambamba (C) kwa mwelekeo wa mtiririko wa mkondo. (D) Mabadiliko ya upinzani wa kawaida wa tabaka mbili G (nyekundu) na MGG (nyeusi) chini ya mzigo wa mzunguko hadi 50% mkazo wa perpendicular. (E) Mabadiliko ya upinzani wa kawaida wa tabaka tatu G (nyekundu) na MGG (nyeusi) chini ya mzigo wa mzunguko hadi 90% mkazo sambamba. (F) Mabadiliko ya kawaida ya uwezo wa mono-, bi- na trilayer G na bi- na trilayer MGG kama kazi ya mkazo. Kipengee cha ndani ni muundo wa capacitor, ambapo substrate ya polima ni SEBS na safu ya dielektriki ya polima ni SEBS yenye unene wa 2-μm.
Ili kutathmini utendaji unaotegemea mkazo wa MGG, tulihamisha graphene kwenye substrates za thermoplastic elastomer styrene-ethylene-butadiene-styrene (SEBS) (~2 cm upana na ~5 cm urefu), na upitishaji ulipimwa kadri substrate ilivyonyooshwa (tazama Nyenzo na Mbinu) zote mbili kwa mkato na sambamba na mwelekeo wa mtiririko wa mkondo (Mchoro 2, B na C). Tabia ya umeme inayotegemea mkazo iliboreka kwa kuingizwa kwa nanoscrolls na idadi inayoongezeka ya tabaka za graphene. Kwa mfano, wakati mkazo unapokuwa sawa na mtiririko wa mkondo, kwa graphene ya safu moja, kuongezwa kwa scrolls kuliongeza mkazo wakati wa kuvunjika kwa umeme kutoka 5 hadi 70%. Uvumilivu wa mkazo wa graphene ya safu tatu pia umeboreshwa kwa kiasi kikubwa ikilinganishwa na graphene ya safu moja. Kwa nanoscrolls, kwa 100% perpendicular mkazo, upinzani wa muundo wa MGG ya safu tatu uliongezeka kwa 50% tu, ikilinganishwa na 300% kwa graphene ya safu tatu bila scrolls. Mabadiliko ya upinzani chini ya mzigo wa mkazo wa mzunguko yalichunguzwa. Kwa kulinganisha (Mchoro 2D), upinzani wa filamu ya graphene ya tabaka mbili uliongezeka takriban mara 7.5 baada ya mizunguko ya ~700 kwa mkazo wa perpendicular wa 50% na uliendelea kuongezeka kwa mkazo katika kila mzunguko. Kwa upande mwingine, upinzani wa MGG ya tabaka mbili uliongezeka takriban mara 2.5 baada ya mizunguko ya ~700. Kwa kutumia hadi mkazo wa 90% kando ya mwelekeo sambamba, upinzani wa graphene ya tabaka tatu uliongezeka ~mara 100 baada ya mizunguko 1000, ilhali ni ~mara 8 pekee katika MGG ya tabaka tatu (Mchoro 2E). Matokeo ya mzunguko yanaonyeshwa kwenye mchoro S7. Ongezeko la kasi la upinzani kando ya mwelekeo sambamba wa mkazo ni kwa sababu mwelekeo wa nyufa ni sawa na mwelekeo wa mtiririko wa mkondo. Kupotoka kwa upinzani wakati wa mzigo wa kupakia na kupakua mkazo ni kutokana na urejeshaji wa viscoelastic wa substrate ya elastomer ya SEBS. Upinzani thabiti zaidi wa vipande vya MGG wakati wa mzunguko ni kutokana na uwepo wa vitabu vikubwa vinavyoweza kuziba sehemu zilizopasuka za graphene (kama inavyoonekana na AFM), na kusaidia kudumisha njia inayozunguka. Jambo hili la kudumisha upitishaji wa umeme kwa njia inayozunguka limeripotiwa hapo awali kwa filamu za chuma zilizopasuka au semiconductor kwenye substrates za elastomer (40, 41).
Ili kutathmini filamu hizi zinazotegemea graphene kama elektrodi za lango katika vifaa vinavyoweza kunyooshwa, tulifunika safu ya graphene na safu ya dielektriki ya SEBS (unene wa 2 μm) na kufuatilia mabadiliko ya uwezo wa dielektriki kama kazi ya mkazo (tazama Mchoro 2F na Nyenzo za Ziada kwa maelezo zaidi). Tuliona kwamba uwezo wenye elektrodi za graphene zenye safu moja na safu mbili ulipungua haraka kwa sababu ya upotevu wa upitishaji wa graphene ndani ya ndege. Kwa upande mwingine, uwezo uliowekwa na MGGs pamoja na graphene yenye safu tatu ulionyesha ongezeko la uwezo na mkazo, ambalo linatarajiwa kwa sababu ya kupungua kwa unene wa dielektriki na mkazo. Ongezeko linalotarajiwa la uwezo lililingana vizuri sana na muundo wa MGG (mchoro S8). Hii inaonyesha kuwa MGG inafaa kama elektrodi ya lango kwa transistors zinazoweza kunyooshwa.
Ili kuchunguza zaidi jukumu la kitabu cha graphene cha 1D kwenye uvumilivu wa msuguano wa upitishaji umeme na kudhibiti vyema utengano kati ya tabaka za graphene, tulitumia CNT zilizofunikwa kwa dawa kuchukua nafasi ya kitabu cha graphene (tazama Nyenzo za Ziada). Ili kuiga miundo ya MGG, tuliweka msongamano tatu wa CNTs (yaani, CNT1).
(A hadi C) Picha za AFM za msongamano tatu tofauti wa CNTs (CNT1)
Ili kuelewa zaidi uwezo wao kama elektrodi za vifaa vya elektroniki vinavyoweza kunyooshwa, tulichunguza kwa utaratibu mofolojia za MGG na G-CNT-G chini ya mkazo. Hadubini ya macho na hadubini ya elektroni ya kuchanganua (SEM) si njia bora za uainishaji kwa sababu zote hazina utofautishaji wa rangi na SEM hupitia mabaki ya picha wakati wa kuchanganua elektroni wakati graphene iko kwenye substrates za polima (mchoro S9 na S10). Ili kuchunguza uso wa graphene ukiwa chini ya mkazo, tulikusanya vipimo vya AFM kwenye MGG za safu tatu na graphene tupu baada ya kuhamishiwa kwenye substrates nyembamba sana (~0.1 mm nene) na elastic SEBS. Kwa sababu ya kasoro za ndani katika graphene ya CVD na uharibifu wa nje wakati wa mchakato wa uhamishaji, nyufa hutolewa bila kuepukika kwenye graphene iliyochujwa, na kwa mkazo unaoongezeka, nyufa zilizidi kuwa nzito (Mchoro 4, A hadi D). Kulingana na muundo wa mrundikano wa elektrodi zinazotegemea kaboni, nyufa zinaonyesha mofolojia tofauti (mchoro S11) (27). Uzito wa eneo la nyufa (uliofafanuliwa kama eneo la nyufa/eneo lililochambuliwa) la graphene yenye tabaka nyingi ni chini ya ile ya graphene yenye tabaka moja baada ya mkazo, ambayo inaendana na ongezeko la upitishaji umeme kwa MGG. Kwa upande mwingine, vitabu vya kusogeza mara nyingi huzingatiwa ili kuziba nyufa, na kutoa njia za ziada za upitishaji katika filamu iliyochujwa. Kwa mfano, kama ilivyoandikwa kwenye picha ya Mchoro 4B, kitabu kikubwa kilivuka juu ya ufa katika MGG yenye tabaka tatu, lakini hakuna kitabu kilichoonekana kwenye graphene tupu (Mchoro 4, E hadi H). Vile vile, CNT pia ziliziba nyufa katika graphene (mchoro S11). Uzito wa eneo la nyufa, mzito wa eneo la kusogeza, na ukali wa filamu zimefupishwa katika Mchoro 4K.
(A hadi H) Picha za AFM za safu tatu za kusogeza G/G (A hadi D) na miundo ya safu tatu ya G (E hadi H) kwenye elastoma nyembamba sana ya SEBS (~0.1 mm nene) kwenye mkazo wa 0, 20, 60, na 100%. Nyufa na kusogeza wakilishi huelekezwa kwa mishale. Picha zote za AFM ziko katika eneo la 15 μm × 15 μm, kwa kutumia upau wa kipimo cha rangi sawa na ulioandikwa. (I) Jiometri ya uigaji wa elektrodi za graphene zenye muundo wa safu moja kwenye substrate ya SEBS. (J) Ramani ya kontua ya uigaji wa mkazo mkuu wa logarithmic katika graphene ya safu moja na substrate ya SEBS kwa mkazo wa nje wa 20%. (K) Ulinganisho wa msongamano wa eneo la ufa (safu nyekundu), msongamano wa eneo la kusogeza (safu ya njano), na ukali wa uso (safu ya bluu) kwa miundo tofauti ya graphene.
Filamu za MGG zinaponyooshwa, kuna utaratibu muhimu wa ziada ambao vitabu vya kusongwa vinaweza kuziba maeneo yaliyopasuka ya graphene, na kudumisha mtandao unaozunguka. Vitambaa vya kusongwa vya graphene vinaahidi kwa sababu vinaweza kuwa na urefu wa mikromita kumi na hivyo kuweza kuziba nyufa ambazo kwa kawaida huwa hadi kiwango cha mikromita. Zaidi ya hayo, kwa sababu vitabu vya kusongwa vina tabaka nyingi za graphene, vinatarajiwa kuwa na upinzani mdogo. Kwa kulinganisha, mitandao ya CNT yenye mnene kiasi (usambazaji mdogo) inahitajika ili kutoa uwezo sawa wa kuziba kondakta, kwani CNT ni ndogo (kawaida mikromita chache kwa urefu) na hazipitishi kondakta sana kuliko vitabu vya kusongwa. Kwa upande mwingine, kama inavyoonyeshwa kwenye mchoro S12, ilhali graphene hupasuka wakati wa kunyoosha ili kutoshea mkazo, vitabu vya kusongwa havipasuki, ikionyesha kwamba mwisho unaweza kuwa unateleza kwenye graphene iliyo chini. Sababu ya kutopasuka huenda ni kutokana na muundo uliokunjwa, unaoundwa na tabaka nyingi za graphene (urefu wa ~1 hadi 2 0 μm, upana wa ~0.1 hadi 1 μm, na urefu wa ~10 hadi 100 nm), ambayo ina moduli yenye ufanisi zaidi kuliko graphene ya safu moja. Kama ilivyoripotiwa na Green na Hersam (42), mitandao ya metali ya CNT (kipenyo cha mirija ya nm 1.0) inaweza kufikia upinzani mdogo wa karatasi chini ya ohms 100/mraba licha ya upinzani mkubwa wa makutano kati ya CNTs. Kwa kuzingatia kwamba skroli zetu za graphene zina upana wa 0.1 hadi 1 μm na kwamba skroli za G/G zina maeneo makubwa zaidi ya mguso kuliko CNTs, upinzani wa mguso na eneo la mguso kati ya skroli za graphene na graphene hazipaswi kuwa vikwazo vya kudumisha upitishaji wa juu.
Grafini ina moduli ya juu zaidi kuliko substrate ya SEBS. Ingawa unene mzuri wa elektrodi ya graphene ni mdogo sana kuliko ule wa substrate, ugumu wa graphene mara unene wake unalingana na ule wa substrate (43, 44), na kusababisha athari ya wastani ya kisiwa ngumu. Tuliiga uundaji wa graphene yenye unene wa nm 1 kwenye substrate ya SEBS (tazama Nyenzo za Ziada kwa maelezo zaidi). Kulingana na matokeo ya simulizi, wakati mkazo wa 20% unatumika kwenye substrate ya SEBS nje, mkazo wa wastani katika graphene ni ~6.6% (Mchoro 4J na mchoro S13D), ambayo inaendana na uchunguzi wa majaribio (tazama mchoro S13). Tulilinganisha mkazo katika maeneo ya graphene yenye muundo na substrate kwa kutumia hadubini ya macho na tukagundua mkazo katika eneo la substrate kuwa angalau mara mbili ya mkazo katika eneo la graphene. Hii inaonyesha kwamba mkazo unaotumika kwenye mifumo ya elektrodi ya graphene unaweza kufungwa kwa kiasi kikubwa, na kutengeneza visiwa vikali vya graphene juu ya SEBS (26, 43, 44).
Kwa hivyo, uwezo wa elektrodi za MGG kudumisha upitishaji wa juu chini ya mkazo mkubwa huenda ukawezeshwa na mifumo miwili mikubwa: (i) Vikaratasi vinaweza kuunganisha maeneo yaliyounganishwa ili kudumisha njia ya upitishaji wa upitishaji, na (ii) karatasi/elastoma ya graphene yenye tabaka nyingi inaweza kuteleza juu ya kila mmoja, na kusababisha mkazo mdogo kwenye elektrodi za graphene. Kwa tabaka nyingi za graphene iliyohamishwa kwenye elastoma, tabaka hazijaunganishwa kwa nguvu, ambazo zinaweza kuteleza kujibu mkazo (27). Vikaratasi pia viliongeza ukali wa tabaka za graphene, ambazo zinaweza kusaidia kuongeza utengano kati ya tabaka za graphene na kwa hivyo kuwezesha kuteleza kwa tabaka za graphene.
Vifaa vya kaboni yote hufuatiliwa kwa shauku kwa sababu ya gharama nafuu na upitishaji mkubwa. Katika kisa chetu, transistors za kaboni yote zilitengenezwa kwa kutumia lango la graphene la chini, mguso wa chanzo/mguso wa graphene ya juu, semiconductor ya CNT iliyopangwa, na SEBS kama dielectric (Mchoro 5A). Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 5B, kifaa cha kaboni yote chenye CNT kama chanzo/mguso na lango (kifaa cha chini) hakina mwangaza zaidi kuliko kifaa chenye elektrodi za graphene (kifaa cha juu). Hii ni kwa sababu mitandao ya CNT inahitaji unene mkubwa na, kwa hivyo, upitishaji mdogo wa macho ili kufikia upinzani wa karatasi sawa na ule wa graphene (mchoro S4). Mchoro 5 (C na D) unaonyesha mikondo ya uhamishaji na matokeo inayowakilisha kabla ya mkazo kwa transistor iliyotengenezwa na elektrodi za MGG zenye tabaka mbili. Upana na urefu wa njia ya transistor isiyo na mkazo ulikuwa 800 na 100 μm, mtawalia. Uwiano uliopimwa wa kuwasha/kuzima ni mkubwa kuliko 103 na mikondo ya kuwasha na kuzima katika viwango vya 10−5 na 10−8 A, mtawalia. Mkunjo wa pato unaonyesha mifumo bora ya mstari na samu yenye utegemezi wazi wa lango-voltage, ikionyesha mguso bora kati ya CNT na elektrodi za graphene (45). Upinzani wa mguso na elektrodi za graphene ulionekana kuwa chini kuliko ule wa filamu ya Au iliyoyeyushwa (tazama mchoro S14). Uhamaji wa kueneza wa transistor inayoweza kunyooshwa ni takriban 5.6 cm2/V, sawa na ule wa transistor zile zile za CNT zilizopangwa kwa polima kwenye substrates ngumu za Si zenye 300-nm SiO2 kama safu ya dielectric. Uboreshaji zaidi katika uhamaji unawezekana kwa msongamano ulioboreshwa wa mirija na aina zingine za mirija (46).
(A) Mpango wa transista inayonyooshwa inayotegemea graphene. SWNTs, mirija midogo ya kaboni yenye ukuta mmoja. (B) Picha ya transista zinazonyooshwa zilizotengenezwa kwa elektrodi za graphene (juu) na elektrodi za CNT (chini). Tofauti katika uwazi inaonekana wazi. (C na D) Mikunjo ya uhamisho na utoaji wa transista inayotegemea graphene kwenye SEBS kabla ya msuguano. (E na F) Mikunjo ya uhamisho, kuwasha na kuzima mkondo, uwiano wa kuwasha/kuzima, na uhamaji wa transista inayotegemea graphene katika mikunjo tofauti.
Wakati kifaa chenye uwazi, chenye kaboni yote kiliponyooshwa katika mwelekeo sambamba na mwelekeo wa usafirishaji wa chaji, uharibifu mdogo ulionekana hadi mkazo wa 120%. Wakati wa kunyoosha, uhamaji ulipungua mfululizo kutoka 5.6 cm2/Vs kwa mkazo wa 0% hadi 2.5 cm2/Vs kwa mkazo wa 120% (Mchoro 5F). Pia tulilinganisha utendaji wa transistor kwa urefu tofauti wa chaneli (tazama jedwali S1). Ikumbukwe kwamba, kwa mkazo mkubwa kama 105%, transistor hizi zote bado zilionyesha uwiano wa juu wa kuwasha/kuzima ( >103) na uhamaji ( >3 cm2/Vs). Kwa kuongezea, tulifupisha kazi yote ya hivi karibuni kwenye transistor za kaboni yote (tazama jedwali S2) (47–52). Kwa kuboresha utengenezaji wa kifaa kwenye elastomu na kutumia MGG kama miguso, transistor zetu za kaboni yote zinaonyesha utendaji mzuri katika suala la uhamaji na msisimko pamoja na kuwa rahisi kunyooshwa.
Kama matumizi ya transista inayoweza kunyooshwa kikamilifu na inayoweza kunyumbulika, tulitumia kudhibiti ubadilishaji wa LED (Mchoro 6A). Kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 6B, LED ya kijani inaweza kuonekana wazi kupitia kifaa kinachoweza kunyooshwa chenye kaboni yote kilichowekwa moja kwa moja juu. Wakati ikinyooshwa hadi ~100% (Mchoro 6, C na D), nguvu ya mwanga wa LED haibadiliki, ambayo inaendana na utendaji wa transista ulioelezwa hapo juu (tazama filamu S1). Hii ni ripoti ya kwanza ya vitengo vya udhibiti vinavyoweza kunyooshwa vilivyotengenezwa kwa kutumia elektrodi za grafini, ikionyesha uwezekano mpya wa vifaa vya elektroniki vinavyoweza kunyooshwa vya grafini.
(A) Mzunguko wa transista ili kuendesha LED. GND, ardhini. (B) Picha ya transista ya kaboni yote inayoweza kunyooshwa na kung'olewa kwa mkazo wa 0% iliyowekwa juu ya LED ya kijani. (C) Transista ya kaboni yote inayoweza kunyooshwa na kung'olewa inayotumika kubadili LED imewekwa juu ya LED kwa mkazo wa 0% (kushoto) na ~100% (kulia). Mishale nyeupe inaelekeza kama alama za njano kwenye kifaa kuonyesha mabadiliko ya umbali yanayonyooshwa. (D) Mwonekano wa pembeni wa transista iliyonyooshwa, huku LED ikisukumwa kwenye elastoma.
Kwa kumalizia, tumeunda muundo wa graphene unaopitisha umeme unaodumisha upitishaji umeme wa juu chini ya aina kubwa kama elektrodi zinazoweza kunyumbulika, zinazowezeshwa na nanoskroli za graphene kati ya tabaka za graphene zilizorundikwa. Miundo hii ya elektrodi ya MGG yenye tabaka mbili na tatu kwenye elastomu inaweza kudumisha 21 na 65%, mtawalia, ya upitishaji umeme wao wa 0% kwa aina ya juu kama 100%, ikilinganishwa na upotevu kamili wa upitishaji umeme kwa aina ya 5% kwa elektrodi za kawaida za graphene zenye tabaka moja. Njia za ziada za upitishaji umeme za graphene scrolls pamoja na mwingiliano dhaifu kati ya tabaka zilizohamishwa huchangia utulivu bora wa upitishaji umeme chini ya aina ya upitishaji umeme. Tulitumia zaidi muundo huu wa graphene kutengeneza transistors zinazoweza kunyumbulika zenye kaboni yote. Hadi sasa, hii ndiyo transistor inayotegemea graphene inayoweza kunyumbulika zaidi yenye uwazi bora bila kutumia buckling. Ingawa utafiti huu ulifanywa ili kuwezesha graphene kwa vifaa vya elektroniki vinavyoweza kunyumbulika, tunaamini kwamba mbinu hii inaweza kupanuliwa hadi kwenye vifaa vingine vya 2D ili kuwezesha vifaa vya elektroniki vya 2D vinavyoweza kunyumbulika.
Grafini ya CVD ya eneo kubwa ilipandwa kwenye foili za Cu zilizoning'inizwa (99.999%; Alfa Aesar) chini ya shinikizo la mara kwa mara la 0.5 mtorr na 50–SCCM (sentimita ya ujazo ya kawaida kwa dakika) CH4 na 20–SCCM H2 kama vitangulizi kwa 1000°C. Pande zote mbili za foili ya Cu zilifunikwa na grafini ya safu moja. Safu nyembamba ya PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) ilifunikwa kwa mviringo upande mmoja wa foili ya Cu, na kutengeneza muundo wa foili ya PMMA/G/Cu/G. Baadaye, filamu nzima ililoweshwa kwenye mchanganyiko wa 0.1 M ammonium persulfate [(NH4)2S2O8] kwa takriban saa 2 ili kuondoa foili ya Cu. Wakati wa mchakato huu, grafini ya nyuma isiyolindwa ilirarua kwanza kwenye mipaka ya nafaka na kisha ikakunjwa na kuwa vitabu vya kusokota kwa sababu ya mvutano wa uso. Vitabu vya kusokota viliunganishwa kwenye filamu ya juu ya grafini inayoungwa mkono na PMMA, na kutengeneza vitabu vya kusokota vya PMMA/G/G. Filamu hizo baadaye zilioshwa kwa maji yaliyosafishwa mara kadhaa na kuwekwa kwenye sehemu lengwa, kama vile sehemu ngumu ya SiO2/Si au sehemu ya plastiki. Mara tu filamu iliyoambatanishwa ilipokauka kwenye sehemu ya chini, sampuli ililowekwa katika asetoni, asetoni 1:1/IPA (alkoholi ya isopropili), na IPA kwa sekunde 30 kila moja ili kuondoa PMMA. Filamu hizo zilipashwa joto kwa 100°C kwa dakika 15 au kuwekwa kwenye ombwe usiku kucha ili kuondoa kabisa maji yaliyonaswa kabla ya safu nyingine ya kitabu cha G/G kuhamishiwa juu yake. Hatua hii ilikuwa ni kuepuka kutengana kwa filamu ya graphene kutoka kwenye sehemu ya chini na kuhakikisha kufunika kikamilifu kwa MGG wakati wa kutolewa kwa safu ya kubeba PMMA.
Mofolojia ya muundo wa MGG ilizingatiwa kwa kutumia darubini ya macho (Leica) na darubini ya elektroni ya kuchanganua (1 kV; FEI). Darubini ya nguvu ya atomiki (Nanoscope III, Kifaa cha Dijitali) iliendeshwa katika hali ya kugonga ili kuchunguza maelezo ya mistari ya G. Uwazi wa filamu ulijaribiwa kwa kutumia spektromita inayoonekana kwa urujuanimno (Agilent Cary 6000i). Kwa majaribio wakati mkazo ulikuwa kando ya mwelekeo wa mtiririko wa mkondo, fotolithografia na plazma ya O2 zilitumika kupanga miundo ya graphene kuwa vipande (upana wa ~300 μm na urefu wa ~2000 μm), na elektrodi za Au (50 nm) ziliwekwa kwa njia ya joto kwa kutumia barakoa za kivuli katika ncha zote mbili za upande mrefu. Vipande vya graphene kisha viligusana na elastoma ya SEBS (upana wa ~2 cm na urefu wa ~5 cm), huku mhimili mrefu wa vipande hivyo ukiwa sambamba na upande mfupi wa SEBS ukifuatiwa na uchongaji wa BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) na eutectic gallium indium (EGaIn) kama miguso ya umeme. Kwa majaribio ya mchujo sambamba, muundo wa graphene usio na muundo (~5 × 10 mm) ulihamishiwa kwenye substrates za SEBS, huku shoka ndefu zikiwa sambamba na upande mrefu wa substrate ya SEBS. Kwa visa vyote viwili, G nzima (bila scrolls za G)/SEBS ilinyooshwa kando ya upande mrefu wa elastoma katika kifaa cha mwongozo, na hapo hapo, tulipima mabadiliko yao ya upinzani chini ya mchujo kwenye kituo cha uchunguzi kwa kutumia kichambuzi cha semiconductor (Keithley 4200-SCS).
Transistors za kaboni zenye uwazi na zinazoweza kunyooka sana kwenye substrate ya elastic zilitengenezwa kwa taratibu zifuatazo ili kuepuka uharibifu wa kiyeyusho cha kikaboni cha dielektriki ya polima na substrate. Miundo ya MGG ilihamishiwa kwenye SEBS kama elektrodi za lango. Ili kupata safu ya dielektriki ya polima yenye filamu nyembamba (unene wa 2 μm), myeyusho wa SEBS toluini (80 mg/ml) ulifunikwa kwa spin-pazia kwenye substrate ya octadecyltrichlorosilane (OTS) iliyobadilishwa - SiO2/Si kwa 1000 rpm kwa dakika 1. Filamu nyembamba ya dielektriki inaweza kuhamishwa kwa urahisi kutoka kwenye uso wa OTS usio na maji hadi kwenye substrate ya SEBS iliyofunikwa na graphene iliyoandaliwa kama ilivyoandaliwa. Capacitor inaweza kutengenezwa kwa kuweka elektrodi ya juu ya kioevu-chuma (EGaIn; Sigma-Aldrich) ili kubaini capacitance kama kazi ya mkazo kwa kutumia mita ya LCR (inductance, capacitance, resistance) (Agilent). Sehemu nyingine ya transistor ilijumuisha CNTs za semiconducting zilizopangwa na polima, kufuatia taratibu zilizoripotiwa hapo awali (53). Elektrodi za chanzo/mfereji wa maji zenye muundo zilitengenezwa kwenye substrate ngumu za SiO2/Si. Baadaye, sehemu hizo mbili, dielectric/G/SEBS na CNTs/pattern G/SiO2/Si, ziliunganishwa, na kulowekwa kwenye BOE ili kuondoa substrate ngumu ya SiO2/Si. Kwa hivyo, transistors zenye uwazi kamili na zinazoweza kunyooshwa zilitengenezwa. Upimaji wa umeme chini ya mkazo ulifanyika kwa kutumia usanidi wa kunyoosha kwa mikono kama njia iliyotajwa hapo juu.
Nyenzo za ziada kwa makala haya zinapatikana katika http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
mchoro. S1. Picha za hadubini ya macho ya MGG ya safu moja kwenye substrates za SiO2/Si katika ukuzaji tofauti.
mchoro S4. Ulinganisho wa upinzani wa karatasi mbili za probe na upitishaji @550 nm wa graphene plain ya mono-, bi- na trilayer (miraba nyeusi), MGG (duara nyekundu), na CNTs (pembetatu ya bluu).
mchoro S7. Mabadiliko ya kawaida ya upinzani wa mono- na bilayer MGGs (nyeusi) na G (nyekundu) chini ya ~1000 mkazo wa mzunguko unaopakia hadi 40 na 90% mkazo sambamba, mtawalia.
mchoro S10. Picha ya SEM ya safu tatu ya MGG kwenye elastoma ya SEBS baada ya mkazo, ikionyesha msalaba mrefu wa kusogeza juu ya nyufa kadhaa.
mchoro S12. Picha ya AFM ya safu tatu ya MGG kwenye elastomu nyembamba sana ya SEBS kwa mkazo wa 20%, ikionyesha kwamba kitabu kilivuka juu ya ufa.
Jedwali S1. Uhamaji wa transistors za kaboni nanotube zenye tabaka mbili za MGG–ukuta mmoja katika urefu tofauti wa chaneli kabla na baada ya mkazo.
Hii ni makala ya ufikiaji wazi inayosambazwa chini ya masharti ya leseni ya Creative Commons Attribution-NonCommercial, ambayo inaruhusu matumizi, usambazaji, na uzandikishaji katika njia yoyote, mradi tu matumizi yanayotokana si kwa faida ya kibiashara na mradi kazi ya awali imetajwa ipasavyo.
KUMBUKA: Tunaomba anwani yako ya barua pepe pekee ili mtu unayempendekeza ukurasa ajue kwamba ulitaka aione, na kwamba si barua taka. Hatunakili anwani yoyote ya barua pepe.
Swali hili ni la kujaribu kama wewe ni mgeni wa kibinadamu au la na kuzuia uwasilishaji wa barua taka kiotomatiki.
Na Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Na Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Chama cha Marekani cha Kuendeleza Sayansi. Haki zote zimehifadhiwa. AAAS ni mshirika wa HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef na COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Muda wa chapisho: Januari-28-2021